Coudenhove-Kalergi diiktiraf sebagai penubuh gerakan terkenal pertama untuk Eropah yang bersatu. Pengaruhan cendekiannya berjulat dari Immanuel Kant, Rudolf Kjellén dan Oswald Spengler ke Arthur Schopenhauer dan Friedrich Nietzsche. Di bidang politik, dia penyokong teruja akan "titik empat belas" digubah oleh Woodrow Wilson pada 8 Januari 1918 dan keputusan pasifis Kurt Hiller. Pada Disember 1921, beliau menyertai Loji Masonik "Humanitas" di Vienna.[14] Pada 1922, dia ko-menubuh Kesatuan Se-Eropah (Pan-European Union, atau PEU) bersama Archduke Otto von Habsburg, sebagai "satu-satunya cara untuk berlindungan terhadap bakal hegemoni dunia oleh Rusia."[15] Pada 1923, beliau menerbitkan manifesto berjudul Pan-Europa, setiap salinan mengandungi borang keahlian yang memelawa para pembaca untuk menjadi ahli gerakan Se-Eropah. Beliau menjulangi demokrasi sosial sebagai penambahbaikan kepada "kebangsawanan feudal berpedangan" tetapi keazaman beliau adalah untuk membina satu masyarakat konservatif yang mengambil alih dari demokrasi dengan "kebangsawanan sosial dari semangat."[16] Loji freemason Eropah menyokong gerakan beliau, termasuk loji Humanitas.[17] Pan-Europa diterjemahkan di dalam bahasa-bahasa negara Eropah (kecuali bahasa Itali, yang mana edisi belum diterbit seketika itu), bahasa rekaan Occidental[18] dan pelbagaian bahasa lain, kecuali Rusia.[19]

Pada April 1924, Coudenhove-Kalergi menubuhkan jurnal Paneuropa (1924–1938) yang mana dia penyunting dan pengarang utama. Tahun seterusnya beliau mula menerbitkan karya utamanya, Kampf um Paneuropa (Perjuangan demi Seeropah, 1925–1928, tiga judul). Pada 1926, Majlis Pertama Kesatuan Se-Eropah telah diadakan di Vienna dan 2,000 pewakil memilih Coudenhove-Kalergi sebagai presiden pertama Majlis Utama, kedudukan dia memegang sehingga peninggalannya pada 1972.

Wawasan asal beliau adalah untuk sebuah dunia yang dibahagikan kepada hanya lima negara: Eropah Syarikat yang akan menyambungkan negara berbenua bersama pemegangan Perancis dan Itali di Afrika; Kesatuan Se-Amerika merangkumi Amerika Utara dan Selatan; Komanwel British yang melingkari seluruh dunia; KRSS yang merentangi Eurasia; Kesatuan Se-Asia dimana Jepun dan Cina akan mengawali hampir segala lautan Pasifik. Bagi beliau, satu-satunya harapan untuk Eropah yang dibinasai peperangan adalah untuk bersekutu mengikut garisan yang dicadangkan oleh orang Romania kelahiran- Hungari Aurel Popovici dan lain-lain untuk Empayar pelbagai etnik Austria-Hungari yang terbubar. Menurut Coudenhove-Kalergi, Se-Eropah akan merangkumi dan mengembangkan Austria-Hungari yang lebih anjal dan bersaingan, dengan bahasa Inggeris berkhidmat sebagai bahasa dunia, ditutur oleh semua sekali dengan bahasa ibunda mereka. Dia memercayai bahawa individualisme dan sosialisme akan belajar bekerjasama dibalik bersaing, dan mendesak bahawa kapitalisme dan komunisme akan saling menyuburi satu sama lain umpama Reformasi Protestan telah memacu Gereja Katolik untuk memuliharakan diri sendiri.[20]

Coudenhove-Kalergi bercuba untuk menyertakan ahli politik ternama pada matlamat se-Eropah beliau. Beliau menawarkan presidensi cabang Austria Kesatuan Se-Eropah kepada Ignaz Seipel, yang menerima tawarannya tanpa beragu-ragu dan mengganjarkan pemanfaatnya dengan pejabat di istana Imperial lama di Vienna. Coudenhove-Kalergi kurang berjaya dengan Tomáš Masaryk, yang merujuknya kepada majikannya Perdana Menteri Edvard Beneš yang enggan bekerjasama. Walau bagaimanapun, ide se-Eropah beliau menimbulkan sokongan dari ahli politik berpelbagaian seperti ahli politik anti-Fasis Carlo Sforza dan Presiden Jerman Reichsbank di bawah Hitler, Hjalmar Schacht. Walaupun Coudenhove-Kalergi gagal untuk memujuk Benito Mussolini, ide-ide beliau mempengaruhi Aristide Briand melalui pidatonya yang memihakkan Kesatuan Eropah di Liga Bangsa pada 8 September 1929, sekali juga "Memorandum Berdasarkan Pengaturan Rejim Kesatuan Eropah Bersekutu" 1930 beliau yang terkenal.[21]

Coudenhove-Kalergi mencadangkan "Ode to Joy" Beethoven sebagai Lagu Negara Eropah pada 1929,[4] yang mana dia kemudian mencadangnya pada 1955 sebagai Lagu Kesatuan Eropah. Pada 1930, dia mencadangkan Hari Eropah pada bulan Mei[4] dan pada 1932 dia mencadangkan persambutan setiap 17 Mei, ulang tahun "Memorandum" Aristide Briand diterbitkan pada 1930.[22] Walau bagaimanapun, Se-Eropahan beliau memperolehi keberangan besar dari Adolf Hitler, yang mengecam pasifisme dan ekonomisme mekanikalnya dan mengutuk penubuhnya sebagai "bangsat."[23][24] Pandangan Hitler terhadap Coudenhove-Kalergi sebagai "tidak berumpun, kosmopolitan, dan kacukan sombong" akan mengulang kesilapan bersejarah leluri Coudenhove yang berkhidmat demi Kerabat Habsburg.[25] Pada 1928, Hitler menulis tentang saingan politiknya di dalam karyanya Zweites Buch, menghuraikan beliau sebagai "Aller welts bastarden (bangsat jelata) Coudenhove".[26][27]

Hitler tidak mengongsi buah fikiran sewarganya dari Austria. Dia menghujah dalam Secret Book 1928-nya bahawa mereka tidak sesuai bagi perlindungan Eropah kelak terhadap Amerika. Sambil Amerika mengisi lebensraum Amerika Utaranya, "desakan aktivis lazim yang menyifat bangsa muda akan menghala ke luar". Tetapi begitu, "sebuah negara pasifis-demokratik mengarut Se-Eropah" tidak boleh menentang Amerika Syarikat, kerana ia "menurut perpandangan bangsat kebanyakan itu, Coudenhove-Kalergi..."[28] Kritikan Nazi dan propaganda terhadap Coudenhove-Kalergi, dan perpandangan dunia Eropah beliau, akan berabad kemudian membentuk landasan teori konspirasi rasis rancangan Kalergi.[29]

Para Nazi menganggap Persatuan Se-Eropah berada di bawah kawalan Freemasonan.[30] Pada 1928, buku propaganda Nazi Die Freimaurerei: Weltanschauung, Organisation und Politik telah diterbit dalam bahasa Jerman.[31] Ia membongkarkan keahlian Freemason Coudenhove-Kalergi, sebuah pertubuhan yang dipendam para Nazi.[32] Di sisi lain pula, namanya tidak ditemui dalam direktori Masonik 10,000 Famous Freemasons diterbit pada 1957–1960 oleh freemason Amerika Syarikat.[33] Beliau sudah meninggalkan Loji Masonik Vienna pada 1926 untuk mengelak kritikan yang berlaku pada masa itu terhadap hubungan antara gerakan Se-Eropah dan Freemasonan. Beliau menulis tentang keahlian Masoniknya dalam Ein Leben für Europa (Satu Kehidupan untuk Eropah) diterbit pada 1966.[34] Malahnya, buku diayahnya juga menghuraikan tindakannya pada 1924–1925 sahaja. Walau begitu, diayah ini juga menyatakan bahawa "Loji Besar Wien memergi secara teruja untuk berusaha demi Persatuan Se-Eropah dalam seruan kepada segala kewibawaan Masonik besar. Mahupun surat khabar Masonik The Beacon menerujai akan buah fikiran Freemason tahap tinggi Coudenhove-Kalergi dan menyatakan pada Mac 1925: "Freemasonan, terutamanya Freemasonan Austria, boleh terpuas sepenuh-penuhnya untuk milik Coudenhove-Kalergi di antara ahlinya. Freemasonan Austria boleh sebetulnya melapori bahawa Saudara Coudenhove-Kalergi memperjuangkan kepercayaan Se-Eropah beliau: kejujuran politik, wawasan sosial, dan pergelutan terhadap dusta, menuju untuk pengiktirafan dan perkerjasamaan akan segala yang berniat baik. Dalam pengertian ini, program Saudara Coudenhove-Kalergi adalah jasa Masonik bertaraf tertinggi, dan untuk berusahakannya bersama adalah tugas tinggi untuk semua saudara Mason.""[35]

Selepas pengilhaan Austria oleh Jerman Nazi pada 1938, Coudenhove-Kalergi melarikan diri ke Czechoslovakia dan seterusnya ke Perancis. Sewaktu Perancis menjatuh ke Jerman pada 1940, dia melarikan diri ke Amerika Syarikat megikut Switzerland dan Portugal. Selepas beliau melepasi beberapa hari selepas pelarian berjayanya ke Amerika Syarikat, dia mendengari radio mengumumkan kemungkinan yang dia telah mati.[36] Semasa Perang Dunia II, dia meneruskan seruannya untuk penyatuan Eropah mengikut axis Paris-London. Politik semasa perang dan jelajahannya menjadi asas kehidupan betil untuk wira pertentangan bercerekaan Victor Laszlo, watak Paul Henreid dalam Casablanca.

Coudenhove-Kalergi menerbitkan karyanya Crusade for Paneurope pada 1944. Rayuannya untuk persatuanan Eropah menikmati sedikit sokongan dari Winston Churchill, Allen Dulles, dan "Wild Bill" Donovan.[37] Selepas pengumuman Piagam Atlantik pada 14 Ogos 1941, dia menggubahkan memorandum berjudul "Kemerdekaan Austria bertumpuan Piagam Atlantik" dan menghantarnya ke Winston Churchill dan Franklin Delano Roosevelt. Dalam kenyataan kedudukan beliau, Coudenhove-Kalergi mengambil matlamat piagam tersebut dan menyarankan diri beliau sendiri sebagai ketua kerajaan buangan. Kedua-dua Churchill dan Roosevelt menjauhkan diri dari dokumen ini. Dari 1942 hingga pulangan beliau ke Perancis pada 1945, beliau mengajar di Universiti New York, yang melantik beliau sebagai profesor sejarah pada 1944. Di universiti sama, Profesor Ludwig von Mises mengaji masalah kewangan untuk gerakan Coudenhove-Kalergi.[38]

Pada 22 July 1943, para Nazi melucutkan dari beliau sarjana Doktor Falsafah beliau dari Universiti Vienna, atas hujahan rasis, bahawa sebagai "seorang Yahudi" beliau tidak diiktiraf bermaruah untuk sebuah sarjana dari Universiti Jerman – walaupun beliau bukan Yahudi mahupun keluarga beliau bukan Yahudi.[39] Sarjana doktorat beliau hanya dipulangkan pada 15 Mei 1955, enam tahun selepas penubuhan Republik Bersekutuan Jerman, berdemikian sepuluh tahun selepas penamatan Nazisme.[39]

Penamatan Perang Dunia II merasmikan pemuliharaan harapan se-Eropah. Pada musim sejuk 1945, Harry S. Truman membaca sebuah rencana dalam isu Disember Collier's Magazine yang Coudenhove-Kalergi menyiarkan tentang integrasi Eropah. Rencananya mengagumi Truman, dan ia dianuti sebagai polisi rasmi Amerika Syarikat.[40] Pidato bersambutan Winston Churchill pada 19 September 1946 kepada Pemuda Akademik di Zurich menjulangi "usaha-usaha Persatuan Se-Eropah yang sangat banyak terhutang kepada Count Coudenhove-Kalergi dan yang menguasai pembaktian patriot terkenal Perancis dan negarawan Aristide Briand."[41] Pada November 1946 dan musim bunga 1947, Coudenhove-Kalergi mengedarkan pertanyaan dihala kepada ahli-ahli parlimen Eropah. Pertanyaan ini telah memutuskan pertubuhan Persatuan Berparlimen Eropah (European Parliamentary Union, atau EPU), sebuah pertubuhan swasta secara bernama yang mengadakan persidangan berdahuluannya pada 4–5 Julai di Gstaad, Switzerland, dan menurutnya dengan sidang penuh pertamanya pada 8 ke 12 September. Berucap di persidangan EPU pertama, Coudenhove-Kalergi berhujah bahawa perlembagaan pasaran luas dengan kewangan stabil adalah kendera untuk Eropah membina semula potensinya dan mengambil kedudukan yang berlayakannya di dalam konsert Kenegaraan. Pada masa yang kurang berkawal, dia kedengaran menganjuri pemuliharaan kemaharajaan Charlemagne.[42] Pada 1950 dia menerima Karlspreis (Anugerah Charlemagne) tahunan pertama, diberi oleh kota Jerman Aachen kepada tokoh yang menyumbangi kepada gagasan Eropah dan keamanan Eropah. Di Jepun, seorang ahli politik Ichirō Hatoyama telah dipengaruhi oleh persahabatan Coudenhove-Kalergi dalam buku beliau The Totalitarian State Against Man. Ia diterjemah ke bahasa Jepun oleh Hatoyama dan diterbit pada 1952. Coudenhove-Kalergi telah dilantik sebagai pengerusi kehormatan persatuan persahabatan muda yang Hatoyama, dengan pengaruhan buku beliau, telah menubuh pada 1953.

Pada 1955, beliau menyarankan "Ode to Joy" Beethoven sebagai lagu untuk lagu Eropah,[43] sebuah cadangan yang Majlis Eropah menerima 16 tahun kemudian.

Pada 1960-an, Coudenhove-Kalergi mendesak Austria untuk menuju "polisi aktif akan keamanan", sebagai sebuah "lawanan terhadap Perang Dingin dan kesinambungannya, peperangan atomik". Beliau menganjurkan pencampuran Austria dalam politik dunia untuk mengekalkan keamanan, sebagai "neutraliti aktif". Beliau meneruskan penganjuran akan kesatuanan Eropah sebagai memoranda diedarkan ke kerajaan Republik Bersekutuan Jerman, Perancis, United Kingdom, dan Itali. Beliau mencadangkan rundingan antara Ummat Eropah dan Persatuan Perdagangan Bebas Eropah kepada membentuk sebuah "persatuan kastam Eropah" yang akan terbebas dari hubungan-hubungan politik dan ketenteraan, tetapi yang akan kesudahannya menganuti persatuan kewangan.